烯烃是一类廉价易得且应用广泛的化工原料。近年来,利用过渡金属催化实现烯烃选择性官能化构建相应的复杂分子受到科学家的广泛关注。但是,由于非活化烯烃的弱极化性,该反应存在反应活性和选择性等方面的诸多挑战。发展新的催化体系实现高效、高选择性非活化烯烃的双官能化具有十分重要的意义和前景。
酮类化合物是一类广泛存在于医药、农药和天然产物中的重要结构单元,也是一类重要的有机合成中间体。利用简单易得的原料发展高效的酮类化合物的构建方法一直是有机化学的研究热点。过渡金属催化烯烃的碳酰化反应是构建酮类化合物的重要方法之一。但是,由于金属羰基类中间体易发生脱碳反应,目前报道的烯烃碳酰化反应只限于单组分和少数双组分反应模式,多组分反应模式鲜有报道。
我们课题组利用弱相互作用导向的镍催化自由基接力还原偶联策略,成功实现了非活化烯烃的三组分碳酰化反应。该方法利用自由基加成到烯烃形成烷基自由基,随后与酰基镍发生交叉偶联,一步高效构建两个碳-碳键,同时利用烯烃底物的弱导向基团实现了优秀的化学选择性和区域选择性。该反应条件温和,具有优异的底物适用性。这一成果近期发表在Nature Communications 上。